目前，柔性电极已经广泛应用于便携式医疗、康复、脑机接口和虚拟现实等方面，满足了各种疾病的早期诊断和临床治疗的需求。一个合格的柔性电极应能够长期可靠地连续监测生理电信号，并且不会对人体皮肤造成机械或热限制。许多正在进行的研究致力于开发柔性的导电元件和微结构，以实现较大的可拉伸性和较高的粘附性，从而保证信号记录的可靠性。此外，电极高效的透气性能够保证汗液的及时蒸发，达到生物友好的目的。相较于容易脱水的湿电极，干电极在长期生理电信号监测方面表现出优异的性能。但是干电极获取生理电信号的过程中容易受到复杂的身体活动和各种环境扰动的影响。虽然高粘性和自粘性的干电极拥有强大的界面结合力，能够减少外部影响，但可能会导致皮肤不适甚至刺激，无法循环使用。
针对以上问题，南京医科大学生物医学工程与信息学院胡本慧教授团队设计制备了一种低黏附、抗脱落的透气干电极，通过应力松弛能够消除电极随皮肤拉伸和回弹过程中产生的应力，从而形成稳定的人机界面，用于生理电信号的长期监测及信息交互。该电极以导电聚合物聚（3,4-乙撑二氧噻吩）/聚苯乙烯磺酸（PEDOT:PSS）作为主体材料，通过一步法掺杂生物相容性的甘油和聚山梨醇酯获得（命名为DrIE）。甘油和聚山梨醇酯的共掺杂使得PEDOT和PSS之间产生能够减弱静电相互作用的屏蔽效应，进而发生相分离，使电极具有较高的电导率（~130 S/cm）和可拉伸性（应变＞90%）。由于增强的可拉伸性、导电性和降低的刚度，DrIE可以与人体皮肤共形贴附，相较于商用的Ag/AgCl电极，在20 Hz到10 kHz的频率范围内表现出更低的界面阻抗。
图1. 抗脱落无感电极的设计和表征
对生理信号的高保真度监测，要求电极与皮肤以相同的速率拉伸或收缩，这样就不会发生界面不稳定和随后的电极与皮肤之间的分离。为了提高电极的抗脱落性能，调整了DrIE薄膜的厚度和模量，以便最大限度地减少电极和皮肤之间的失配应变。90°剥离实验测得电极的黏附力低至0.013 N/cm，并且在五次的循环贴附/剥离后黏附力达到平衡（0.005 N/cm）。在拉伸过程中参杂剂和PSS之间氢键的断裂/重组和分子链的重排耗散了拉伸应力，产生应力松弛现象，减少了机械约束力和拉伸/压缩过程中的脱离风险。在皮肤替代物上的拉伸测试和普适的力学模型也证实了电极在拉伸和回弹过程中的抗脱落性能。
图2. 电极抗脱落性能验证
电极较高的电导率、可拉伸性能和较低的杨氏模量、厚度使其能够使其高保真的获取生理电信号。连续获取的肌电信号的信噪比高达35.23 dB，并且在12 h后没有下降，证实了电极长期贴附稳定性。通过对获取的不同手指弯曲的肌电信号进行识别，准确度可达到93%。脑电信号和皮肤交感神经活动的成功采集表明了电极能够采集微弱的生理电信号及抗身体活动干扰的能力。另外，眼电信号的采集和分类后可用于飞机方向的控制，实现人机交互。
图3. 肌电信号的长时监测及不同手指弯曲的识别
图4. 微弱生理电信号的监测及人机交互界面
相关工作以“Delamination-Resistant Imperceptible Bioelectrode for Robust Electrophysiological Signals Monitoring”为题发表在《ACS Materials Letters》（中科院大类一区，影响因子8.312，ACS数据库旗舰期刊）上，文章第一作者为南京医科大学生物医学工程与信息学院博士生唐文杰、教师周宇轩、硕士生陈士晟和教师余善成。通讯作者为胡本慧教授。该成果得到国家自然科学基金、国家重点研发计划和江苏省特聘教授项目等资助。
原文链接
Tang, W., Zhou, Y., Chen, S. et. al. Delamination-Resistant Imperceptible Bioelectrode for Robust Electrophysiological Signals Monitoring. ACS Materials Letters 2021, 3, 1385-1393. https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsmaterialslett.1c00353